Brandt war von Oktober 1957 bis Dezember 1966 auch Regierender Bürgermeister von Berlin und führte die Stadt damit durch die schwere Krise des Mauerbaus 1961.
Präsident des Bundesrates

Willy Brandt in der Ahnengalerie des Bundesrates
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In seiner Funktion als Berliner Bürgermeister wählte ihn der Bundesrat am 25. Oktober 1957 turnusgemäß für ein Jahr zu seinem Präsidenten. Er trat damit die Nachfolge von Otto Suhr an, den die Länderkammer im Juli 1957 zu ihrem Vorsitzenden gewählt hatte. Dieser war allerdings bereits vor der offiziellen Amtsübernahme im August desselben Jahres verstorben.
Nach der einstimmig erfolgten Wahl dankte Brandt, der erst kurz zuvor vom Berliner Abgeordnetenhaus zum Bürgermeister gewählt worden war, den Mitgliedern des Bundesrates für das ausgesprochene Vertrauen. Er betonte in seiner ersten Rede allerdings, dass er hierdurch in erster Linie die Stadt Berlin geehrt sieht, die damit noch fester im Gefüge der Bundesrepublik verankert werde.
Bundespolitiker und Friedensnobelpreisträger

"Kniefall von Warschau"
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Im Oktober 1969 wählte der Deutsche Bundestag Brandt - der zuvor bereits Bundesaußenminister und Vizekanzler war - zum vierten deutschen Bundeskanzler.
Eines der herausragenden Ereignisse seiner Regierungszeit stellt sicherlich der "Kniefall von Warschau" im Dezember 1970 am Mahnmal des Ghetto-Aufstandes von 1943 dar. Dieser gilt bis heute als einer der symbolischen Auslöser der beginnenden Entspannungspolitik, die schließlich im Jahr 1972 in die sogenannten Ostverträge mündete. Für seine Ostpolitik wurde der Politiker 1971 mit dem Friedensnobelpreis geehrt.
Willy Brandt trat 1974 im Zusammenhang mit der "Guillaume-Affäre" von seinem Amt zurück und übernahm damit die politische Verantwortung für einen der spektakulärsten Spionagefälle in der Geschichte der Bundesrepublik.